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  近来，我国科学院东莞资料科学与技能研讨所/松山湖资料试验室研讨员刘利峰团队联合东南大学教授沈来宏团队，提出界面活性氢通量调控战略，构筑铁掺杂磷化镍纳米片阵列，使磷化物发挥“活性氢阀”效果，和谐活性氢的生成与定向耗费，并经过铁、镍位点协同促进碳氮偶联，完成尿素的高选择性组成。相关效果发表于《先进功用资料》。

  尿素是农业和化工范畴的重要根底质料，传统出产依靠高温度高压力工艺。使用电能驱动二氧化碳与硝酸盐在温文条件下共复原组成尿素，为碳氮资源使用供应了新途径，但碳、氮中间体供应不匹配以及加氢与析氢反响的竞赛，长时间限制着尿素生成功率。

  界面吸附的活性氢是碳氮偶联进程中的重要的条件：供应缺乏会阻止中间体构成，过量堆集则易生成氢气、损耗电荷。针对这一科学问题，研讨团队以碳纸上原位成长的镍铁层状双氢氧化物为前驱体，经磷化制备铁掺杂磷化纳米片阵列，使用金属—磷骨架缓冲和运送活性氢，并经过铁掺杂调理活性氢的使用途径，使其供应与碳氮偶联所需的加氢进程相匹配。

  电催化测验标明，铁掺杂磷化有用提升了尿素组成的选择性与产率。在H型电解池中，以二氧化碳饱满的0.1 M 硝酸钾和0.1 M 硝酸钾混合溶液为电解液，在-0.4 V（相对于可逆氢电极）条件下，尿素法拉第功率到达65.84%，产率为1820.31 μg h-2cm-2，约为未掺杂磷化镍的8.8倍。接连10次循环测验后，法拉第功率和产率仍别离保持在65.72%和1818.05 μg h-1cm-2。研讨还结合尿素酶水解法、核磁共振、氮同位素标记及短少单一反响物的对照试验，穿插验证了尿素产品及其来历。

  在机制层面，原位拉曼光谱、准原位电子顺磁共振和在线差分电化学质谱一起提醒了“活性氢阀”的效果方法。磷化物骨架可以继续供应活性氢，铁掺杂则逐渐增强二氧化碳活化，使活性氢更有用地参加碳、氮中间体的协同转化。结合电子结构表征与密度泛函理论核算，研讨标明：缺电子的Fe位点有利于活化二氧化碳并安稳吸附态一氧化碳，富电子的Ni位点承当硝酸盐逐渐加氢，供应吸附态氨基，两类位点分工协作促进碳氮偶联。要害偶联过程的反响自由能由磷化镍上的0.98 eV降至铁掺杂磷化镍上的0.33 eV，一起底物加氢在热力学上优于活性氢复合分出氢气，氨等竞赛产品由此遭到按捺。

  为进一步调查器材运转体现，团队将铁掺杂磷化集成到膜电极组件中。在1.6 V全电池电压下，尿素产率到达3688.91 μg h-1cm-2，约为H型电解池的2.03倍，对应法拉第功率为50.69%。器材经8次接连循环测验后保持安稳产尿素体现，并在72小时接连电解中保持安稳电流，展现了该催化系统在接连电组成设备中的使用潜力。

  该研讨将界面活性氢的生成与耗费匹配作为催化剂规划的重要切入点，经过磷化物骨架的活性氢调控与铁、镍位点的分工协作，和谐碳氮中间体供应并促进偶联，为了解多反响物电催化中的加氢与副反响竞赛供应了新视角，也为开发非贵金属尿素电组成催化剂及其他碳氮偶联络统供应了规划思路。

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